基于核孔膜的图灵结构纳滤膜可控制备及有机微污染物去除取得新进展

  

近日,中国科学院近代物理研究所材料研究中心科研团队在水处理纳滤膜材料的结构调控与性能优化方面取得新进展。研究利用重离子辐照‑径迹蚀刻得到的核孔膜作为基底,创新性提出热耦合纳米孔介导界面聚合新策略,实现图灵脊‑谷结构聚酰胺纳滤膜的可控制备,在高效去除水体有机微污染物上展现出应用潜力。相关成果发表于国际化工领域期刊《Chemical Engineering Journal》。

水资源短缺、水体成分日趋复杂是当下水资源处理面临的现实难题。纳滤技术凭借低能耗优势,广泛用于污水再生、苦咸水软化与工业水处理。目前主流纳滤膜依靠界面聚合(IP)制备聚酰胺分离层,但受扩散‑反应动力学限制,聚酰胺纳滤膜表面大多是杂乱无章的结节凸起结构,长期存在 “渗透性‑选择性”难以兼得的权衡效应。

图灵结构是一种由反应‑扩散失稳自发形成的周期性自组织形貌,独特连续起伏的脊‑谷结构可以增大膜的有效过水面积,同时保留分离层完整交联网络,被视作破解上述权衡难题的理想方案。但以往制备图灵纳滤膜,大多只关注不同化学物质之间的扩散差异,而忽略界面聚合酰胺化反应本身放热,反应产生的热量在界面的空间分布同样会影响图案生成,图灵膜的精准可控合成一直存在难点。

针对这一瓶颈,该团队充分发挥核孔膜孔径均一、精准可调的优势,将界面聚合本征放热效应和核孔膜离散均匀纳米孔结构相结合,实现具有图灵结构纳滤膜的可控制备。核孔膜上分立的纳米孔会改变反应界面的散热行为:局部聚合放热无法均匀散开,造成界面温度场空间分布不均;同时纳米孔会调控水相单体哌嗪(PIP)在界面的富集与输运。单体浓度场与温度热场发生耦合,共同诱发热耦合反应‑扩散失稳,自发长出图灵脊‑谷形貌,整个过程不需要额外添加纳米颗粒、高分子添加剂,实现无外添加剂构建图灵结构。

研究团队进一步建立热耦合反应‑扩散理论模型,结合二维有限差分数值模拟揭开图灵图案的调控规律:扩散对比度决定最终图案形貌,而传质、传热的绝对速率,决定图灵纹路的特征尺寸。

实验上通过调节基底孔径、水相单体浓度、界面聚合反应时间三个关键条件,实现图灵结构的精准调控,膜表面脊‑谷特征尺寸可以在117.7 nm~608.5 nm的宽范围内灵活调节。经过参数优化得到的纳滤膜,兼具高度交联网络与强负电性表面,其筛分截留分子量为 320 Da;透水性能达到9.11 L m‒2 h‒1 bar‒1,对Na2SO4截留率高达99.67%。面对双酚 A、四环素、诺氟沙星等多种典型有机微污染物,膜依靠 “尺寸筛分 + 静电排斥” 的协同作用,对各类中性、带电有机微污染物去除率均高于 98%。同时该膜具备优异抗污染能力与长周期运行稳定性,连续 168 h 过滤后性能无明显衰减。

这项工作跳出传统只考虑物质扩散的图灵膜研究思路,把热输运作为调控自组织界面的关键变量,建立了传质‑传热耦合调控界面聚合自组织形貌完整理论框架。不仅给高性能纳滤膜开发提供了一套无添加剂的制备新路线,也为饮用水安全保障、工业废水处理、污水资源化领域的新型分离膜设计提供理论支撑和技术储备。

该研究得到了国家自然科学基金等项目的支持。

论文链接: https://doi.org/10.1016/j.cej.2026.182548

图: 纳米孔介导热-反应-扩散耦合策略制备图灵结构聚酰胺纳滤膜示意图



(材料研究中心 供稿)